Gegründet im Jahr 1886 und basierend auf dem künstlerischen Erbe Friedrich Nerlys, entwickelte sich durch das Engagement der Bürgerschaft in kürzester Zeit ein vielseitiges kulturgeschichtliches Sammlungsgefüge, das bis heute das Angermuseum prägt.

Besonders hervorzuheben ist die bedeutendste Sammlung mittelalterlicher Kunst aus Erfurt und Thüringen, die Werke von internationalem Rang umfasst.

Um den Nerly-Nachlass gruppieren sich wichtige Gemälde deutscher Künstler vom 19. Jahrhundert bis zur Gegenwart. Die kunsthandwerklichen Sammlungen setzen Schwerpunkte auf die größte und qualitativ hochwertigste Sammlung von Thüringer Fayencen sowie auf internationale zeitgenössische Schmuckstücke.

Darüber hinaus umfasst das Museum historische Räume, Möbel, Musikinstrumente, Glaskunst, Plastiken und Skulpturen. Die Grafische Sammlung beinhaltet die Schenkung Franke, die zu den umfangreichsten privat zusammengestellten Konvoluten deutscher und europäischer Grafik des 20. Jahrhunderts in der DDR zählt.